Общие принципы АДУ процесса

Своим названием АДУ-процесс обязан аммонийдиуранату, являющемуся исходным продуктом для получения многих соединений, в том числе и керамического UO₂. Обычно под АДУ-процессом подразумевают классическую схему получения керамического UO₂ из UF₆ (гидролиз UF₆ в воде или растворе аммиака – осаждение полиураната аммония – сушка – прокалка – восстановление).

АДУ-процесс предназначен для переработки UF₆, содержащего повышенную концентрацию ²³⁵U либо обедненного по изотопу ²³⁵U. Получаемый порошок UO₂ с содержанием до 5% ²³⁵U используется для изготовления таблетированного топлива энергетических реакторов типа ЛВР, а порошок UO₂, обедненный по изотопу ²³⁵U, – для топлива зоны воспроизводства реакторов на быстрых нейтронах.

Технологическая схема АДУ-проуесса для получения двуокиси урана может быть рассмотрена на примере технологической схемы, используемой на заводе фирмы «Керр-Мак Джи корпорейшн» г. Симарроне (шт. Оклахома, США). Мощность завода – 250 т/год порошков и таблеток UO₂. Технологическая схема завода показана на рис. 10.

Гексафторид урана поставляется на завод в баллонах, содержащих 2,5 тонн UF₆. Нагреванием до 366 К UF₆ испаряется из баллона и подается в реактор, где в результате смешения UF₆ с водой и аммиаком образуется осадок полиураната аммония. Реактор имеет систему охлаждения для отвода тепла, выделяющегося в процессе реакции. Пульпа полиураната аммония подается на центрифугу. Фугат пропускают через вторую высокоскоростную центрифугу, затем через контрольный фильтр и ионообменную колонну для глубокого извлечения урана из фугатов. Очищенный от урана раствор поступает в систему переработки сточных вод. Осадок с центрифуги поступает в сушилку шнекового типа. Высушенный кек подают в прокалочную двухсекционную печь барабанного типа. В первой секции, куда подается водяной пар, происходит обесфторивание и прокалка до U₃O₈, во второй секции октаоксид триурана восстанавливается диссоциированным аммиаком до UO₂. Отходящие газы, содержащие HF, NH₄F и твердые частицы, механически увлеченные газовой фазой, проходят через скруббер, орошаемый деионизованной водой, и сбрасываются в атмосферу. Вся аппаратура – центрифуги, сушилка, печь прокалки и др. – имеет безопасную геометрию (диаметр не превышает 254 мм). Полученный в результате переработки порошок UO₂ измельчается в мельнице до размера частиц порядка нескольких микрометров, усредняется в смесителе специальной конструкции и поступает на операцию таблетирования.

Общие принципы АУК процесса

До промышленной реализации доведен альтернативный так называемый АУК процесс. Промышленный способ получения керамического UO₂ из UF₆ через промежуточное соединение трикарбонатоуранилата аммония разработан фирмой НУКЕМ («Нуклеар кеми унд металлурги», ФРГ). Именно этому соединению, широко известному в технической литературе как аммоний-уранилтрикарбонат, АУК процесс обязан своим названием. Аппаратурная схема технологической АУК линии по производству двуокиси урана на заводе в Вольфганге под Ханау (Германия) показана на рис. 11.

Гексафторид урана поставляют из США в баллонах диаметром 76,2 см (до середины 1966 г. поставляли в баллонах диаметром 30,5 см). В каждом баллоне содержится до 1,5 т урана. Баллон присоединяют к аппарату, в котором ведут одновременно гидролиз UF₆ и осаждение его в виде трикарбонатоуранилата аммония. Баллон нагревают паром по заданной программе. Испаряющийся UF₆ поступает в аппарат для гидролиза через специальное устройство форсуночного типа (см. рис.11). В этот же аппарат подают газообразный аммиак и углекислый газ. Трикарбонатоуранилат аммония образуется по реакции:

UF₆ + 5H₂O + 10NH₃ + 3CO₂ (NH₄)4UO₂(CO₃)3 + 6NH₄F

Очень важно поддерживать рН раствора в сравнительно узком диапазоне (7,8–8,6). Хотя качество осадка мало зависит от рН раствора, этот рН следует выдерживать во избежание вспенивания суспензии при повышении температуры. Поддержание рН в заданном интервале – достаточно простая задача вследствие буферности системы «карбонат аммония – фторид аммония». Обычно на практике условную концентрацию урана в пульпе поддерживают на уровне 200—250 г/л. Концентрация растворенного урана не превышает 200 мг/л; температуру в реакторе поддерживают в пределах 313—338 К. В зависимости от аппаратурного оформления процесс может быть осуществлен как в периодическом, так и в непрерывном режиме.